山東大學張進濤課題組AFM:焦耳加熱穩(wěn)定In/In2O3上的氧物種,實現高效電催化CO2還原
電催化CO2還原反應(CO2RR)因其操作條件的可行性和產物的可調性而備受關注。特別是與風能、潮汐能、太陽能等可再生能源直接整合,實現有價值的原料升級,為實現全球碳中和經濟提供了一條有效的途徑。然而,熱力學上不利的CO2還原反應由于復雜的多電子轉移反應過程導致法拉第效率低和選擇性差,特別是金屬氧化物電催化劑的基本電催化機理尚不清楚,因此開發(fā)先進的電催化劑以提高催化活性和穩(wěn)定性具有很大的挑戰(zhàn)性。
基于此,山東大學張進濤課題組通過結合快速焦耳加熱和電化學還原來構建In/In2O3異質界面,調節(jié)和穩(wěn)定氧物種以增強CO2RR的電催化性能。
In(OH)3納米片在幾秒鐘內被快速加熱到高溫(例如1600°C),導致形成由相互連接的In2O3納米顆粒組成的層次結構。
同時,在高溫下快速處理可以有效地穩(wěn)定氧物種的形態(tài),從而通過原位電化學還原過程調節(jié)表面性質,使In/In2O3異質界面的形成成為可能。
實驗結果顯示,所制備的In/In2O3電催化劑在-0.5至-1.0 V寬電位范圍內對C1產物顯示出幾乎100%的法拉第效率,并且在-1.0 V時的甲酸法拉第效率(FEHCOOH)達到最大值(94%),優(yōu)于報道的大多數In基催化劑。
理論計算揭示了具有穩(wěn)定氧物種的非均相界面在CO2RR反應中的重要作用,其可以顯著降低反應能壘,優(yōu)化中間吸附能,從而提高CO2RR的性能。
更重要的是,利用In/In2O3組裝的太陽能CO2-H2O電池也表現出很高的太陽能-燃料轉換效率。這項工作提供了一個合理的界面化學設計策略,這為設計和制備具有高電催化性能電催化劑提供了指導。
To Stabilize Oxygen on In/In2O3 Heterostructure via Joule Heating for Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209114