在能源催化領(lǐng)域中,精確探測催化劑在服役狀態(tài)下原子尺度結(jié)構(gòu)的動態(tài)變化過程對于催化劑的理性設(shè)計具有重要意義。近幾十年,科學家對納米尺度材料的深入理解和可控構(gòu)筑極大地促進了催化科學的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究的發(fā)展。其中,單原子催化劑由于其高的原子利用效率、優(yōu)異的反應(yīng)活性和選擇性,成為了近年來能源催化領(lǐng)域的明星材料。單原子催化劑的活性和選擇性高度取決于其金屬原子的局域原子和電子結(jié)構(gòu),及其與載體間的相互作用。然而,單原子催化劑在實際反應(yīng)狀態(tài)下,受到溫度、電場、光照等外界環(huán)境激發(fā),會發(fā)生結(jié)構(gòu)演變的響應(yīng),因此,原位實時在線表征這種特殊的結(jié)構(gòu)響應(yīng)行為對于理解單原子催化的本質(zhì)并發(fā)現(xiàn)新的催化現(xiàn)象具有重要的啟發(fā)意義。同步輻射X射線吸收譜是描繪催化中心局域空間和電子結(jié)構(gòu)最強有力的工具之一,能在實際催化環(huán)境中實現(xiàn)固、液、氣態(tài)樣品的原位探測。因此,高亮度和高靈敏的先進同步輻射光源為研究這一亟待突破的問題提供了契機。
近日,中國科學技術(shù)大學教授姚濤課題組發(fā)展原位同步輻射吸收譜學技術(shù),發(fā)現(xiàn)鉑(Pt)單原子催化劑在電催化還原反應(yīng)中的近自由演變的動力學行為(下圖),這種動力學演變極大促進了Pt單原子催化劑在廣泛pH電解液中的析氫性能。相關(guān)研究成果以Uncovering near-free platinum single-atom dynamics duringelectrochemical hydrogen evolution reaction 為題,發(fā)表在《自然-通訊》上(Nature Communications 11, 1029 (2020))。論文的第一作者是中國科大碩士生方師。
來源:《科學網(wǎng)》